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188宝金博页面版: MORBEA核壳分子筛的合成与催化性能

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内容提示: 第27卷第5期2011年l O 月化学反应工程与工艺Chem i cal Reacti onEngi neeri ngandTechnol ogyVol 27,N o50ct.20l lM O R/BEA核壳分子筛的合成与催化性能戴晓群1,-,祁晓岚2,郭杨龙1,孔德金2( 1.结构可控先进功能材料及其制备188宝金博页面版部重点实验室,华东理工大学工业催化研究所,上海200237;2.中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院,上海201208)摘要:以丝光沸石为核栩材料,用聚二二烯阳基二二甲基氯化铵(PDDA)对其表面进行预处理后,粘附纳米肼石品种并焙烧.然后加入刭纳爿够沸石品化体系qJ 进行-:次品化.品化产物的物相、形貌和孔结构通过X射线,衙射(Ⅺ国)、扫摘电镜( SEM ...

文档格式:PDF | 页数:11 | 浏览次数:19 | 上传日期:2015-05-05 00:44:09 | 文档星级:
第27卷第5期2011年l O 月化学反应工程与工艺Chem i cal Reacti onEngi neeri ngandTechnol ogyVol 27,N o50ct.20l lM O R/BEA核壳分子筛的合成与催化性能戴晓群1,-,祁晓岚2,郭杨龙1,孔德金2( 1.结构可控先进功能材料及其制备188宝金博页面版部重点实验室,华东理工大学工业催化研究所,上海200237;2.中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院,上海201208)摘要:以丝光沸石为核栩材料,用聚二二烯阳基二二甲基氯化铵(PDDA)对其表面进行预处理后,粘附纳米肼石品种并焙烧.然后加入刭纳爿够沸石品化体系qJ 进行-:次品化.品化产物的物相、形貌和孔结构通过X射线,衙射(Ⅺ国)、扫摘电镜( SEM ) 、透射电镜( TEM ) 和N 2吸附/脱l ;ff技术进行表征.结果表明,得到r以丝光沸石为核相、纳米厨弗石为壳层的M O R/BEA核壳分子筛,壳层的覆盖度达到96%。通过氨程序升温脱附( N H PTPD) 分别测定了纳米猡沸石、丝光沸石和M O R/BEA核壳分子筛j j 种氢型分子筛的酸性质,结粜表明M O R/BEA核壳分r筛的总酸最比丝光沸石的低.但其强酸量明显高于丝光沸行,弱酸量低予丝光沸石。并以l ,3,5· 三甲苯转化反应为探针反应考察丫i 种分子筛及其机械混合物的催化性能,在反应温度385℃,反应压力3M Pa,氯烃比3.0,进科空速3.0h-‘条件下.M O R/BEA核壳分f筛的转化率、BTX( 苯+甲苯+二甲苯) j 应择性和歧化反应的选择性都明显高于丝光沸石’纳米4沸石两种纯分子筛及其机械混合物.关键词:丝光沸石多济石棱壳分子筛l ,3。孓均三甲苯中田分类号:o配l 嚣4.3;o“ 支12文献标识码:A重芳烃已成为生产轻芳烃的重要资源,提高重芳烃的利用率越来越引起国内外学者的关注【’ -21。丝光沸石和彳沸石都具有十二元环通道结构,是工业上应用广泛的分子筛催化剂l 撕】,用于重芳烃轻质化反应时具有良好的性能。核壳分子筛因其独特的结构和优良的催化与分离性能成为目前的研究热点之一17l 。研究表明降19】,核壳分子筛有序的核壳结构除保留了组成分子筛的特性外。还拥有多种活性中心和双重的孔道结构。根据合成方法和两相结构类型的不同可将其分为三类:同晶型核壳分子筛( I) 、外延共生型核壳分子筛( II) 和复合型核壳分子筛( 111) ,其中复合型核壳分子筛的合成难度最大,合成的关键是解决电荷和化学相容性问题[ 71.核壳分子筛研究多集中于包含M FI结构的核壳分子筛的合成与表征,如M 兀/M Fl 核壳分子筛【临’ 7】、ZSM .5/si l i cal i te.1核壳分子筛[8-9, 12.20-21I、ZSM .5/ZSM .1 l 核壳分子筛122】等。研究包含BEA或M O R结构核壳分子筛的报道较少,如采用二次生长法合成了BEA/si l i cal i te.1【23J 、M O 刚M Fl 00,19, 241、M FI/BEAl l 31、ZSM -5/Nano-∥ 14l 等复合型核壳分子筛,以丝光沸石为核,肼石为壳的M O R/BEA核壳分子筛尚未见报道.孔德金等113 141采用聚阳离子试剂对ZSM -5晶粒预处理后,再通过二次生长法合成得到ZSM .5/N ano-fl 核壳分子筛。本研究以丝光沸石为核相材料,首先用聚二烯丙基二甲基氯化铵( PDDA) 对其表面进行预处理,经处理后的丝光沸石粘附纳米肼石晶种并焙烧,然后加入到纳米麟石晶化体系中进行二次晶化,得到M O R/BEA核壳分予筛。并以l ,3, 5-三甲苯( 1,3,5一TM B) 转化反应为探针反应考察了M O R/BEA核壳分子筛、丝光沸--种分子筛的催化性能。收藕日期:201 14)3.18:修订日期:2011.05-05作者简介:娥晓群(1983-)t男,硕:I:研究生;孔德金(1965.),男,博士.教投绂高工,通讯联系人.E-m ai l :kongdj .sshy@ si nopcc.com作者筒介:国家重点基础研宄发展“ 973” 计划( 2009CB623501)万方数据

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