188宝金博页面版

收稿日期：2025-06-15基金项目：国家自然科学基金（21878130） 作者简介：刘艳（1982-），女，毕业于江苏大学，工程师，从事催化化学及工程设计研究工作，1952625695@qq.com；通讯联系人：姜德立（1982-），男，毕业于江苏大学，教授，从事功能材料的设计及其应用研究工作，14510940@qq.com。聚七嗪酰亚胺基D-A型光催化剂的制备及其还原CO 2 性能研究刘 艳1 ，李高杰 2 ，李 琴 3 ，姜德立 2（1.江苏索普工程科技有限公司， 江苏 镇江 212006；2.江苏大学 化学化工学院， 江苏 镇江 212013；3.江苏大学 能源研究院，江苏 镇江 212013）摘要：光催化CO 2 能将其还原成CO、甲烷等化学燃料，实现了将太阳能转化成化学能储存，提供了一种解决能源短缺的理想途径。聚七嗪酰亚胺（PHI）具有高度规整的孔道排列，有利于光生电子的转移和反应活性位点暴露，在光催化CO 2 还原中具有显著优势。本研究通过熔盐辅助共聚法制备了PHI光催化剂，以芘基分子作为电子供体，PHI作为受体，制备了芘基增强聚七嗪酰亚胺供体-受体（D-A）光催化剂（Py-PHI）。实验研究表明：引入具有给电子效应的芘基分子，可以调控光催化剂的电子结构与界面的相互作用，有效提高光生电荷的分离和迁移效率，形成扩展的π共轭体系增强了光催化CO 2 还原活性。实验结果表明，5% Py-PHI光催化剂具有最高的光催化CO 2 还原性能，CO产率为38.27 μmol·g -1 ·h -1 ，分别是CN和PHI的6.8倍和3.5倍。本研究为其他PHI型光催化还原CO 2 催化剂的构筑提供了新思路。关键词：光催化；CO 2 还原；聚七嗪酰亚胺；D-A型doi：10.3969/j.issn.1008-553X.2026.02.009中图分类号：TQ426 文献标识码：A 文章编号：1008-553X（2026）02-0038-07安 徽 化 工ANHUI CHEMICAL INDUSTRYVol.52，No.2Apr.2026第 52 卷，第 2 期2026 年 4 月随着工业和社会的快速发展，全球能源需求激增，化石燃料的过度消耗导致温室效应加剧。近年来，将CO 2 转化为CO、CH 4 、CH 3 OH等有利用价值的碳基化合物，实现碳资源的循环利用，受到了人们的广泛关注。然而，由于CO 2 化学性质非常稳定，工业上CO 2 转化与利用通常要在高温、高压的苛刻条件下进行，其能耗高、效率低。光催化还原CO 2 利用丰富的太阳能资源与半导体材料在常温常压下将CO 2 和H 2 O转化为高附加值的碳氢化合物燃料，被认为是最具前景的CO 2 转化与利用途径之一 [1] 。然而，目前通常使用的光催化体系催化效率还不高，极大地制约了光催化转化CO 2 的发展。因此，开发新型高效的光催化还原CO 2 体系，提高能量转换效率，成为目前该领域研究的重要方向。在众多光催化材料中，聚七嗪酰亚胺（PHI）因其具有合适的带隙、独特的共轭电子结构、可见光响应特性及可调控的能带结构备受关注 [2-3] 。然而，传统PHI材料仍面临光生载流子分离效率低、表面反应动力学迟缓等问题，严重制约其光催化还原CO 2 反应活性。近年来，通过引入芳香族分子构建供体-受体（D-A）异质结工程，可以扩展PHI的π共轭程度，调节π共轭体系中的电子离域的范围，优化电荷分离与传输效率，可显著提升光催化性能 [4-5] 。有机芳香族分子的引入形成D-A单元可以产生较强的偶极矩，增强内部电场强度，从而有效促进光生电荷的分离和转移。其中，芘基（Pyrene）因其优异的π共轭扩展能力与电子给体特性，成为构筑高效D-A体系的理想候选 [6-7] 。因此，将芘基引入到PHI体系中有望构筑出具有增强电荷分离效率的D-A光催化体系，从而进一步提高其光催化还原CO 2 活性。基于此，本论文提出了一种桥接工程策略来设计和构建具有D-A结构的芘基桥接PHI光催化剂。该催化剂以芘基基团作为π电子桥，将三-s-三嗪单元上的供体单元（含叔胺片段）和受体单元（含亚胺片段）紧密相连，形成分子内D-A结构。实验结果表明：形成的Py-PHI具有显著的光生电荷分离效率，较高的光催化CO 2 还原性能，同时为其他PHI型光催化还原CO 2 催化剂的构筑提供了新思路。1 实验部分1.1 实验原料三 聚 氰 胺 、硫 氰 酸 钾 、碳 酸 氢 钠 、1-芘 甲 酸（C 17 H 10 O 2 ）、乙腈、无水乙醇，国药集团化学试剂有限公司；高纯度氩气（Ar，99.999%），由镇江特种气体有限公司；同位素标记的13 CO2 实验室标准品，中普特种气体有限公司（中国镇江）。·科研与开发·38