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文章编号: 0253鄄2409(2016)11鄄1394鄄07摇 Received: 2016鄄06鄄13; Revised: 2016鄄07鄄17.摇* Corresponding author. Tel: 13637951169, E鄄mail: skyinjune@ cqu. edu. cn.摇 The project was supported by the National Natural Science Foundation of China (51204220, 51274263)and National Natural Science Foundation ofChongqing(cstc2013jjB0035).国家自然科学基金(51204220, 51274263)和重庆市自然科学基金(cstc2013jjB0035)资助含铈钒基 SCR 催化剂脱硝性能及 SO 2 失活机理研究杨摇 剑 * , 林摇 凡, 陈摇 奎, 孔摇 明, 赵摇 冬, 孟摇 飞(重庆大学材料科学与工程学院 重庆市能源环境工程研究中心, 重庆摇 400044)摘摇 要: 掺杂 Ce 到 V 2 O 5 鄄WO 3 / TiO 2 催化剂中,并研究其 NH 3 鄄SCR 脱硝性能及 SO 2 失活机理。 结果表明,V 1 W 5 Ce 6 Ti 表现出更好的脱硝活性。 采用 XRD、BET、FT鄄IR、TG鄄DSC、XPS 等手段表征分析 Ce 对催化剂性能的影响,并提出 V 1 W 5 Ce 6 Ti 硫失活机理。 结果表明,Ce、V、W 都能在催化剂中很好的分散,当 Ce 的掺杂量达到 8% 时,有明显的 CeO 2 特征峰出现。 在250 益时,V 1 W 5 Ti(U)表面会有 NH 4 HSO 4 和(NH 4 ) 2 SO 4 生成。 掺杂 Ce 后,V 1 W 5 Ce 6 Ti 催化剂的 Br覬nste 酸位和表面化学吸附氧都增加。 Ce 与烟气中的 SO 2 和 H 2 O 结合生成硫酸铈盐,从而抑制硫酸铵盐的生成。 同时也阻断了 Ce 3+ 与 Ce 4+ 氧化还原循环,破坏 V鄄O鄄Ce 结构,造成催化剂活性下降。关键词: 选择性催化还原; V 2 O 5 鄄WO 3 / TiO 2 ; 铈掺杂; SO 2 失活中图分类号: X703. 5摇 摇 摇 摇 文献标识码: AActivity and SO 2 deactivation mechanism of vanadiumseries catalyst containing ceriumYANG Jian * , LIN Fan, CHEN Kui, KONG Ming, ZHAO Dong, MENG Fei(Engineering Research Center for Energy and Environment of Chongqing,College of Materials Science and Engineering of Chongqing University, Chongqing摇 400044, China)Abstract: The promotion effect of Ce modification on V 2 O 5 鄄WO 3 / TiO 2 for the selective catalytic reduction(SCR) of NO x with NH 3 and the SO 2 deactivation mechanism were investigated. Compared with V 1 W 5 Ticatalyst, the advantage of V 1 W 5 Ce 6 Ti catalyst shows a good catalytic activity. These catalysts were investigatedby means of XRD, BET, FT鄄IR, TG鄄DSC and XPS. The results demonstrate that the active components of Vand W are well鄄dispersed, while a small cluster of cubic CeO 2 appears over the V 1 W 5 Ce 8 Ti catalyst. Thesulfation of V 1 W 5 Ti under reactive conditions can generate NH 4 HSO 4 and (NH 4 ) 2 SO 4 at 250 益. The Ceadditive to V 1 W 5 Ti could provide stronger Br覬nsted acid sites and more chemisorbed oxygen. The depositedammonium sulfate on V 1 W 5 Ce 6 Ti catalyst is much smaller than that on V 1 W 5 Ti because the cerium sulfatesspecies on the surface of V 1 W 5 Ce 6 Ti is formed and the deposition of ammonium sulfate is inhibited, which candisrupt the redox cycle between Ce 3+ and Ce 4+ and break the V鄄O鄄Ce structure, causing the deactivation ofV 1 W 5 Ce 6 Ti catalyst.Key words: selective catalytic reduction; V 2 O 5 鄄WO 3 / TiO 2 ; cerium doped; SO 2 deactivation摇 摇 氮氧化物(NO x )是造成大气污染的主要污染源之一,不仅对环境产生污染,形成酸雨、酸雾和光化学烟雾,还会严重：θ颂褰】 [1] 。 目前,SCR 脱硝技术是脱除燃煤烟气中氮氧化物最有效的技术 [2] 。 V 2 O 5 鄄WO 3 / TiO 2 含 1. 0% -2. 0% V 2 O 5 和(5% -8%)WO 3 ,是目前应用最广泛的商业催化剂,因为它在 300-400 益具有很高的脱硝活性和 N 2 选择性 [3,4] 。 为了保证脱硝反应的温度,SCR 工艺被放置在脱硫和除尘工艺之前。 V 2 O 5 鄄WO 3 / TiO 2 具有一定的抗硫中毒能力,然而,长时间在含硫烟气中还是会导致催化剂中毒,从而缩短催化剂的寿命 [5] 。 因此,提高催化剂的低温脱硝活性。 有必要随着钒负载量的增加,催化剂无论是低温还是高温活性都会得到提升,但同时催化剂对 SO 2 的氧化也增强了,SO 2 被氧化成 SO 3 与 NH 3 生成 NH 4 HSO 4和(NH 4 ) 2 SO 4 。 NH 4 HSO 4 和(NH 4 ) 2 SO 4 会沉积在催化剂的表面,堵塞催化剂的孔结构造成催化剂失活。 因此,研究如何在提高催化剂活性的同时,又抑制其对 SO 2 的氧化能力是十分必要的 [6] 。金属铈作为一种性质活泼的稀土元素已受到研第 44 卷 第 11 期2016 年 11 月燃摇 料摇 化摇 学摇 学摇 报Journal of Fuel Chemistry and TechnologyVol.44 No.11Nov. 2016