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    内容提示： 2010 Chinese Journal of Catalysis Vol. 31 No. 5 文章编号: 0253-9837(2010)05-0528-07 国际版 DOI: 10.1016/S1872-2067(09)60067-X 研究论文: 528~534 收稿日期: 2009-11-24. 联系人: 李 能. Tel/Fax: (010)62751716; E-mail: lineng@pku.edu.cn 基金来源: 国家自 然科学基金 (20763001). 本文的英文电子版 (国际版) 由 Elsevier 出版社在 ScienceDirect 上出版(http://www.sciencedirect.com/science/journal/18722067). CeO2 和 γ-Al2O3 混合氧化物的共生共存效应 李 斌1,2, 李士杰1, 王颖霞1, 李 能1, 张婉静1, 林炳雄1 1北京大学化...

    文档格式：PDF | 页数：7 | 浏览次数：5 | 上传日期：2014-12-31 21:42:28 | 文档星级：
    2010 Chinese Journal of Catalysis Vol. 31 No. 5 文章编号: 0253-9837(2010)05-0528-07 国际版 DOI: 10.1016/S1872-2067(09)60067-X 研究论文: 528~534 收稿日期: 2009-11-24. 联系人: 李 能. Tel/Fax: (010)62751716; E-mail: lineng@pku.edu.cn 基金来源: 国家自 然科学基金 (20763001). 本文的英文电子版 (国际版) 由 Elsevier 出版社在 ScienceDirect 上出版(http://www.sciencedirect.com/science/journal/18722067). CeO2 和 γ-Al2O3 混合氧化物的共生共存效应 李 斌1,2, 李士杰1, 王颖霞1, 李 能1, 张婉静1, 林炳雄1 1北京大学化学与 分子工程学院物理化学研究所, 北京 100871 2广西大学化学化工学院, 广西南宁 530004 摘要： 采用改进的柠檬酸络合法合成了 Ce-Al-O 两相氧化物, 并运用 X 射线衍射、 X 射线光电子能谱、27Al 魔角核磁、 N2 吸附-脱附和储氧量测定等手段对样品进行了 表征. 结果表明, 两相共生时 CeO2 和 γ-Al2O3 间发生了 强相互作用, 相互调变了 彼此的存在状态和微观结构, 抑制了 两物相晶粒的长大, 从而提高了 γ-Al2O3 的高温水热老化稳定性, 并使 Ce-Al-O 体系两相氧化物的储氧能力比单相的纳米 CeO2 提高了 2~3 倍, 即使在高温水热处理后样品仍保持很高的储氧性能. 关键词： 氧化铈; 氧化铝; 两相共生共存; 强相互作用; 晶格畸变; 水热稳定性; 储氧能力 中图分类号： O643文献标识码： A Intergrowth Effects in CeO2-γ-Al2O3 Mixed Oxides LI Bin1,2, LI Shijie1, WANG Yingxia1, LI Neng1,*, ZHANG Wanjing1, LIN Bingxiong1 1Institute of Physical Chemistry, College of Chemistry and Molecular Engineering, Peking University, Beijing 100871, China 2College of Chemistry and Chemical Engineering, Guangxi University, Nanning 530004, Guangxi, China Abstract: An improved amorphous citric precursor method was used to synthesize Ce-Al-O mixed oxides. The samples were characterized 27Al magic angle spinning nuclear magnetic resonance, N2 adsorption, and oxygen by X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy, storage capacity (OSC) measurement. There was a strong intergrowth interaction between CeO2 and γ-Al2O3 oxide crystallites during the synthesis, which influenced the microstructure and crystal growth of the two coexisting oxides and resulted in a high hydrothermal stability for γ-Al2O3. The OSC per unit mass of the Ce-Al-O system was 2–3 times higher than that of a single phase CeO2 with a nanocrystalline structure even after hydrothermal treatment at a high temperature. With a mechanical mixture, this improved OSC was not observed because there was no oxide crystallite intergrowth. Key words: ceria; alumina; biphasic intergrowth; strong interaction; lattice strain; hydrothermal stability; oxygen storage capacity 铈基氧化物作为储氧材料广泛应用于汽车尾气三效催化剂 (TWC) 中. 早在 20 世纪 80 年代初, 人们就对 CeO2 与 Al2O3 两相体系进行了 研究, 但主要是以 Al2O3 为载体, 进行 CeO2 负载化的研究[1~7], 即在已存在的 Al2O3 物相上再生成 CeO2 物相, 因此体系中两相是共存而不是共生. Djuricic 等[8]采用溶胶-凝胶法, Sasikala 等[9]采用 共 沉 淀 法制 备 了 纳 米 CeO2 与纳米 Al2O3 两相同时生成的体系. 前者获得的样品中 , 即 使在低温 (573 K) 下也存在不具活性的第三相 CeAlO3; 而后者获得的样品 虽然没有第三相生成, 但作者主要是研究了 其 (27Al MAS NMR) 谱. 有关纳米 CeO2 与纳米 Al2O3 27Al 魔角 核磁 两相体系在共生过程中 的相互作用 及其对储氧量 (OSC) 的影响还未见报道. 本课题组曾研究了 两相共生共存的分子筛[10], 并 采 用 柠 檬 酸 络 合 法 合 成 了 两 相 共 生 共 存 的 CuCrO2 和 CuCr2O4 复合氧化物[11,12], 还采用改进的柠檬酸络合法 (IACP) 成功合成了 高电化学性能纳米粒度的尖晶石型电极材料[13,14]. 本文采用 IACP 方法制备了 共生共存的纳米 CeO2 与纳米 Al2O3 两

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